紫外辐射加速含氮杂环化合物的降解-yabo官网登录网站

本文摘要：第二章吡啶在紫外电磁辐射上升解法途径的研究本章利用紫外电磁辐射装置对吡啶展开水解，研究吡啶水解过程中吡啶、COD、TOC、TN、NH4+、NO3-、NO2-的变化情况。

第二章吡啶在紫外电磁辐射上升解法途径的研究本章利用紫外电磁辐射装置对吡啶展开水解，研究吡啶水解过程中吡啶、COD、TOC、TN、NH4+、NO3-、NO2-的变化情况。并对其紫外电磁辐射下的中间产物展开测量、分析，明确提出吡啶在紫外电磁辐射下有可能的水解途径。2.1材料与方法2.1.1紫外电磁辐射装置本章实验使用的紫外电磁辐射装置由表面皿、254nm紫外灯管磁力搅拌器以及暗箱构成，如图2-1。

紫外灯管总功率为40W，光强度为1.0mW/cm2。紫外光源距液面12cm。

磁力搅拌器扭矩为155rpm。图2-1紫外电磁辐射装置2.1.2实验仪器及试剂本章实验所须要吡啶原液为分析显(AR)，售给上海国药集团化学试剂有限公司。实验中所须要基础实验耗材有烧杯、玻璃棒、容量瓶、比色管、试管架、色谱采样瓶、重复使用滴管、移液管、定量滤纸、酸式滴定管、铁架台、重复使用针管、水系滤膜、重复使用口罩、重复使用手套等。

上述耗材皆售给上海国药集团化学试剂有限公司。实验仪器设备如表格2-1右图：表格2-1实验仪器设备仪器设备生产厂商AcademicMilli-Q纯水机法国密理博公司Agilent1100高效液相色谱美国安捷伦有限公司ICS-5000多动能离子色谱仪赛默飞世尔科技（中国）有限公司TOC-VCSN总有机碳测定仪日本岛津公司SKALAR2000型流动分析仪荷兰SKALAR仪器公司HJ-6A型数显恒温多头磁力搅拌器江苏省金坛市荣华仪器生产有限公司BG-2254UVC紫外光强劲测试仪上海标杆经贸有限公司JK205-ACOD恒温加热器济南精密科学仪器仪表有限公司KUDOS超声波清洗器上海科导成像仪器有限公司2.1.3仿真吡啶废水的配备实验前，将吡啶原液用超纯水配备成2000mg/L的母液，储存于4℃冰箱中可用。实验中根据有所不同的浓度市场需求溶解到适当浓度。

2.1.4实验方法将配备好的吡啶母液溶解至100mg/L，放入表面皿中，溶液深度大约为2cm。将表面皿放进紫外电磁辐射装置内，打开磁力搅拌器及紫外灯。在吡啶水解过程中，每间隔一定时间采样，测量吡啶、COD、TOC、TN、NH4+、NO3-、NO2-的浓度。

2.2分析方法吡啶及羟基化中间产物分析使用Agilent1100高效液相色谱，配备波长250nm的紫外荧光器。吡啶测量用型号为ZORBAXSB-C18鼓吹相色谱柱(5μm,4.6×150mm,Agilent)，流动相为甲醇水溶液，体积比为甲醇:水=60:40(V/V)，流动速率为1mL•min-1，检测波长为254nm，监测柱温为30℃。用ICSepCoregel-87H3有机酸分析柱分析有机酸的浓度，流动相为0.008mol/L硫酸溶液，流动速率为0.35mL•min-1。

由于有机酸分析柱的填料为磺化硅凝胶，其中的H+不会被吡啶及其派生产物中的正电荷所代替，所以当样品中所含吡啶及其衍生物时无法用于有机酸分析柱展开有机酸测量[84]。因此，实验中仅有在吡啶及其衍生物几乎水解时测量有机酸浓度。

测试样品经0.22μm水系滤膜过滤器后展开测量。NH4+、NO3-、NO2-浓度用DIONEXICS-5000多动能离子色谱仪展开测试。TN浓度搭配SKALA2000型流动分析仪展开分析。

TOC浓度使用TOC-VCSN总有机碳测定仪展开测量。COD浓度的测量使用重铬酸钾法[85]。

紫外光强度使用BG-2254UVC紫外光强劲测试仪测量。2.3结果与辩论2.3.1吡啶在紫外电磁辐射下的水解图2-2右图是吡啶在紫外电磁辐射下，吡啶、COD、TOC、TN、NH4+浓度的变化情况。从图2-2(上)中可以显现出，初始浓度为100mg/L的吡啶经过2.5h的紫外光解后，几乎水解，适当的COD则从0渐渐增高至152mg/L，占到100mg/L吡啶理论COD的68%，另外的32%有可能在紫外电磁辐射过程中几乎水解。

TOC在水解过程中完全恒定。图2-2(下)对应于此过程中氮素获释的情况。从图中可以显现出，随着吡啶的水解，NH4+浓度从0增高至12.1mg/L，所获释的N占到100mg/L吡啶化学计量式中N的68%，此值与所占到理论COD的比值完全相符。TN在整个水解过程中浓度维持恒定，同时实验中并未检测出有NO3-、NO2-，这意味著只剩的32%的N依然不存在于有机中间产物中。

图2-2紫外电磁辐射下100mg/L吡啶水解情况2.3.2吡啶在紫外电磁辐射下中间产物的分析2.3.2.1紫外电磁辐射下吡啶有可能分解的中间产物Zhao[86]在常温下利用紫外电磁辐射对吡啶展开水解，找到吡啶中氮素以氨氮形式获释。这是由于C-N键脱落所导致的。

吡啶在紫外电磁辐射下有可能产生一系列的有机产物，还包括羟基吡啶、戊二酸、丁二酸。Konstantinou和Albanis[87]研究找到，在紫外电磁辐射下吡啶水解主要通过以下途径：(1)分解羟基吡啶等派生中间产物从而获得更进一步水解；(2)通过开环水解分解羧酸类化合物；(3)分解异构类化合物。Prousek[88]和Sun[89]找到吡啶经紫外电磁辐射后分解了羟基吡啶。

Waki[90]和Poulios[91]等研究找到，含氮有机化合物(还包括吡啶)在紫外电磁辐射下分解了羧酸类化合物。Low[92]明确提出，吡啶在紫外电磁辐射下接到自由基或者导电光子的反击，从而被水解，最后造成了吡啶的开环进而分解了非常简单的羧酸类化合物，如丁二酸。同时明确提出了其有可能的水解途径(如图2-3)。

7.2建议根据实验结论，我们对紫外电磁辐射加快吡啶生物降解的机理及中间产物展开了探究，同时我们对折流式内循环生物膜反应器处置含氮杂环化合物的效果做到了可行性研究，但在探究、研究过程中依然不存在一些不足之处。据此，对本课题明确提出以下几点建议：(1)对于吡啶紫外电磁辐射过程中的中间产物做到更进一步的定量分析，如琥珀酸半醛(C4H6O3)、甲酸(CH2O2)、甲酰胺(NH2CHO)的分析，从而更进一步完备其新陈代谢途径。(2)深入研究腰流式内循环生物膜反应器的结构特点，对反应器做到更进一步的设计改建，从而构建紫外电磁辐射与生物降解实时耦合，从而提升处置废水的效果。

(3)在利用腰流式内循环生物膜反应器处置含氮杂环化合物时，找寻更加适合的方法来提升反应后期TN的除去效率，时期在实际处理过程中具备更佳的干氮效果。(4)减轻含氮杂环化合物对微生物的诱导，不仅要从其本身抵达，还必须从影响微生物生长的其它因素来辩论，如反应过程中溶解氧、pH、温度等。

(5)更进一步对喹啉紫外电磁辐射的新陈代谢途径展开定性定量分析，从而探究其加快其生物降解的机理。为其投放实际应用于作出理论基础。

(6)可以利用腰流式内循环生物膜反应器对含多种有机物的实际废水展开处置，从而理解其处置效果。为反应器投放实际生产运用中明确提出更加完备的理论基础。(7)在本实验的基础上，还可以更进一步研究含氮杂环化合物水解过程中水解微生物的特性，从而检验出能高效水解含氮杂环化合物的微生物菌株，为其的生物降解获取生物学基础。

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